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- Resumen es exacto "La problemática medioambiental ha reavivado el interés por el empleo de hidrógeno como vector energético para aplicaciones vehiculares, mediante su conversión electroquímica en celdas de combustible. La principal vía para la producción de H2 es la reacción de reformado de metano con vapor (MSR), seguida de la reacción de water-gas shift (WGS) que reduce el contenido de CO. Sin embargo, industrialmente estas reacciones se llevan a cabo a temperaturas y presiones elevadas y tienen costos muy altos. El uso de hidrógeno como combustible requiere el desarrollo de nuevos catalizadores capaces de llevar a cabo las reacciones bajo condiciones moderadas, a los fines de lograr la producción económicamente competitiva de H2. En este sentido, trabajos experimentales recientes han mostrado el comportamiento promisorio de catalizadores basados en níquel soportado sobre óxido de cerio (CeO2) dopado con metales de transición o lantánidos. En esta tesis se llevó a cabo un estudio de primeros principios del sistema Ni/CeO2 como catalizador para las reacciones de MSR y WGS. Se emplearon cálculos DFT, modelos microcinéticos y métodos de termodinámica estadística para investigar los mecanismos de reacción y el impacto del dopado del soporte y/o la aleación de la fase níquel en la actividad y selectividad de esas reacciones, desde una perspectiva atomística. En el Capítulo 1 se introduce la problemática que motiva esta investigación. En el Capítulo 2 se describe la teoría en la que se enmarcan los métodos computacionales empleados en esta tesis. En los capítulos siguientes se exponen los resultados del estudio. Los Capítulos 3 y 4 están dedicados al estudio del soporte de óxido de cerio, analizándose su dopado y reactividad. Puntualmente, en el Capítulo 3 se presenta un estudio teórico del dopado con Pr y su efecto en la reactividad superficial, y en el Capítulo 4 se analiza la resistencia del óxido de cerio al envenenamiento con azufre. Por otro lado, los Capítulos 5 y 6 se enfocan en el estudio de las reacciones de interés sobre el sistema Ni/CeO2. En el Capítulo 5 se estudia la reacción de water-gas shift, investigando por un lado el mecanismo de reacción detallado sobre el soporte de CeO2 y por otro lado el impacto en la selectividad de la incorporación de Cu en la fase Ni. Asimismo, en el Capítulo 6 se pone el foco en la reacción de reformado de metano con vapor, presentando el mecanismo de reacción e identificando el efecto del dopado del soporte con Zr. Finalmente, en el Capítulo 7 se presentan las conclusiones generales y perspectivas de esta tesis."
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