1 10 1 https://bibliotecadigital.fi.uba.ar/files/original/f774520d2519378f44ca7d2eafe728e1.pdf e6725457c8c7ac8afd1be53da19b2f9a Dublin Core The Dublin Core metadata element set is common to all Omeka records, including items, files, and collections. For more information see, http://dublincore.org/documents/dces/. Title A name given to the resource <h3>Tesis Doctorales</h3> Creator An entity primarily responsible for making the resource Facultad de Ingeniería. Universidad de Buenos Aires Description An account of the resource Esta colección incluye las tesis de grado, posgrado y doctorados, aprobadas por los respectivos jurados, cuya defensa se hizo en la Facultad de Ingeniería de la Universidad de Buenos Aires. Publisher An entity responsible for making the resource available Facultad de Ingeniería. UBA Texto - Tesis Metadatos procedentes de la migración desde Koha. Jurado de la tesis Castellani, Norberto Jorge Cassanello, Miryan Celeste Cornaglia, Laura María Branda, María Marta Signatura T 2230 S1619 66.097.3 AIG 20171 Barcode 48079 Dublin Core The Dublin Core metadata element set is common to all Omeka records, including items, files, and collections. For more information see, http://dublincore.org/documents/dces/. Creator An entity primarily responsible for making the resource Salcedo, Agustín Title A name given to the resource Diseño de catalizadores basados en óxido de cerio para la obtención de gas de síntesis e hidrógeno a partir de recursos biomásicos Contributor An entity responsible for making contributions to the resource Irigoyen, Beatriz Mariño, Fernando Description An account of the resource Grado obtenido: Doctor de la Universidad de Buenos Aires Disciplina: Ingeniería Fil: Salcedo, Agustín. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ingeniería; Argentina. Lugar de trabajo: Laboratorio de Catálisis Computacional, ITHES, Departamento de Ingeniería Química, Facultad de Ingeniería. UBA Publisher An entity responsible for making the resource available Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ingeniería Date A point or period of time associated with an event in the lifecycle of the resource 2021-04-27 Extent The size or duration of the resource. 227 p. Type The nature or genre of the resource info:eu-repo/semantics/doctoralThesis info:ar-repo/semantics/tesis doctoral tesis doctoral Language A language of the resource spa Rights Information about rights held in and over the resource info:eu-repo/semantics/openAccess Abstract A summary of the resource. La problemática medioambiental ha reavivado el interés por el empleo de hidrógeno como vector energético para aplicaciones vehiculares, mediante su conversión electroquímica en celdas de combustible. La principal vía para la producción de H2 es la reacción de reformado de metano con vapor (MSR), seguida de la reacción de water-gas shift (WGS) que reduce el contenido de CO. Sin embargo, industrialmente estas reacciones se llevan a cabo a temperaturas y presiones elevadas y tienen costos muy altos. El uso de hidrógeno como combustible requiere el desarrollo de nuevos catalizadores capaces de llevar a cabo las reacciones bajo condiciones moderadas, a los fines de lograr la producción económicamente competitiva de H2. En este sentido, trabajos experimentales recientes han mostrado el comportamiento promisorio de catalizadores basados en níquel soportado sobre óxido de cerio (CeO2) dopado con metales de transición o lantánidos. En esta tesis se llevó a cabo un estudio de primeros principios del sistema Ni/CeO2 como catalizador para las reacciones de MSR y WGS. Se emplearon cálculos DFT, modelos microcinéticos y métodos de termodinámica estadística para investigar los mecanismos de reacción y el impacto del dopado del soporte y/o la aleación de la fase níquel en la actividad y selectividad de esas reacciones, desde una perspectiva atomística. En el Capítulo 1 se introduce la problemática que motiva esta investigación. En el Capítulo 2 se describe la teoría en la que se enmarcan los métodos computacionales empleados en esta tesis. En los capítulos siguientes se exponen los resultados del estudio. Los Capítulos 3 y 4 están dedicados al estudio del soporte de óxido de cerio, analizándose su dopado y reactividad. Puntualmente, en el Capítulo 3 se presenta un estudio teórico del dopado con Pr y su efecto en la reactividad superficial, y en el Capítulo 4 se analiza la resistencia del óxido de cerio al envenenamiento con azufre. Por otro lado, los Capítulos 5 y 6 se enfocan en el estudio de las reacciones de interés sobre el sistema Ni/CeO2. En el Capítulo 5 se estudia la reacción de water-gas shift, investigando por un lado el mecanismo de reacción detallado sobre el soporte de CeO2 y por otro lado el impacto en la selectividad de la incorporación de Cu en la fase Ni. Asimismo, en el Capítulo 6 se pone el foco en la reacción de reformado de metano con vapor, presentando el mecanismo de reacción e identificando el efecto del dopado del soporte con Zr. Finalmente, en el Capítulo 7 se presentan las conclusiones generales y perspectivas de esta tesis. Current environmental concerns have renewed the interest in the use of hydrogen as an energy carrier for automotive applications, through its electrochemical conversion in fuel cells. The main route for H2 production is the methane steam reforming reaction (MSR), followed by the water-gas shift reaction (WGS), which reduces the content of CO. However, these reactions are carried out industrially at very high temperature and pressure, resulting in elevated operating costs. The use of H2 as a fuel requires the development of novel catalysts capable of carrying out the reactions at milder conditions, to achieve the economically competitive production of H2. In this sense, several recent experimental works have reported promising catalytic performance for nickel supported on CeO2 (ceria)-doped with transition metals or rare earths. In this thesis, a first-principles study of the MSR and WGS reactions over Ni/CeO2 catalysts is presented. DFT calculations, microkinetic modelling and statistical thermodynamics were employed to investigate the mechanisms governing these reactions and to examine the impact of the doping of the support and/or the alloying of nickel in the activity and selectivity of the reactions, offering an atomistic perspective of the catalyst’s behavior and properties. Chapter 1 introduces the problematic that motivates this work. Chapter 2 describes the theory behind the computational methods employed. The subsequent chapters present the results of the study. Chapters 3 and 4 are devoted to pristine cerium oxide as an active support, analyzing its doping and reactivity. Chapter 3 presents a study of Pr-doping and its effect on the surface reactivity, whereas Chapter 4 shows an analysis of CeO2 resistance towards sulfur poisoning. On the other hand, Chapters 5 and 6 are focused on the study of the reactions of interest over Ni/CeO2 catalysts. Chapter 5 presents a study of the WGS reaction, describing the reaction mechanism on the CeO2 support and the impact of Ni-Cu alloying on its selectivity. Similarly, Chapter 6 puts the focus on the MSR reaction, presenting a complete reaction mechanism and identifying the effect of Zr-doping. Finally, Chapter 7 summarizes the main conclusions and perspectives of this thesis. Access Rights Information about who can access the resource or an indication of its security status. Access Rights may include information regarding access or restrictions based on privacy, security, or other policies. http://bibliotecadigital.fi.uba.ar/rights Medium The material or physical carrier of the resource. application/pdf Subject The topic of the resource CATALIZADORES COMBUSTIBLES DE HIDROGENO PROTECCION DEL MEDIO AMBIENTE COMPUESTOS DE CERIO BIOMASA Format The file format, physical medium, or dimensions of the resource application/pdf BIOMASA CATALIZADORES COMBUSTIBLES DE HIDROGENO COMPUESTOS DE CERIO PROTECCION DEL MEDIO AMBIENTE