Modelado y simulación de un reactor fotocatalítico heterogéneo con aplicación a la degradación de contaminantes en solución acuosa

Título

Modelado y simulación de un reactor fotocatalítico heterogéneo con aplicación a la degradación de contaminantes en solución acuosa

Colaborador

Vera, Claudia M. C.
Sorichetti, Patricio A.

Editor

Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ingeniería

Fecha

2023-02-27

Extensión

142 p.

Resumen

En esta tesis se desarrolló un modelo de reactor fotocatalítico empleando dióxido de titanio en suspensión acuosa. Se construyó un reactor fotocatalítico de escala de laboratorio discontinuo (“batch”) excitado por lámpara de UVC. Se seleccionó como contaminante modelo Orange II. Se comprobó mediante microscopía óptica que la operación en condiciones casi neutras conduce a la formación de aglomerados de nanopartículas de TiO2 con tamaños característicos de decenas de micrones, lo que facilita y hace más económica la posterior remoción del catalizador a partir de la suspensión. Se encontró que existe una relación lineal entre el radio medio de los aglomerados y la concentración de catalizador en el rango estudiado. Se estudió la propagación óptica en función de la longitud de onda y ultrasonido de distintas frecuencias para distintas concentraciones de catalizador. A partir de los resultados experimentales de reflectancia difusa se planteó una función de escala que vincula la longitud de extinción de la radiación y la concentración de catalizador, para distintas longitudes de onda de la radiación incidente. Se determinó que la atenuación ultrasónica en exceso (respecto del agua desionizada), depende linealmente de la concentración de catalizador y es inversamente proporcional al cuadrado de la frecuencia. Esto posibilita estimar la concentración de la suspensión como una función lineal de la atenuación ultrasónica en exceso. Además, se encontró que la velocidad de propagación del sonido en la suspensión coincide (dentro de la incerteza experimental), con la del agua desionizada a la misma temperatura a todas las frecuencias y concentraciones estudiadas. El reactor fue modelado considerando mezclado completo y ausencia de fotólisis directa del contaminante modelo. Estas hipótesis fueron verificadas experimentalmente. El modelo tiene en cuenta los siguientes aspectos: (1) emisión de radiación, (2) absorción y dispersión de radiación, (3) mezclado y (4) cinética de degradación del contaminante por fotoconversión. La cinética de fotoconversión se modeló mediante un sistema de ecuaciones diferenciales, representado como un circuito equivalente. Se determinaron experimentalmente los parámetros del modelo y se obtuvo un buen acuerdo del mismo con los datos experimentales. A partir del modelo desarrollado, se optimizaron los parámetros del reactor para los siguientes criterios: (1) Conversión del contaminante al cabo de 6 h de irradiación, (2) Consumo específico de energía para un 90% de conversión y (3) Tiempo para un 90 % de conversión. Para cada uno de los criterios se encontraron los valores óptimos de potencia eléctrica de irradiación, radio externo del ánulo, y concentración de catalizador. Finalmente, se aplicó el modelo para analizar la construcción de un reactor a escala piloto que se ha iniciado.
In this thesis a photocatalytic reactor model using a titanium dioxide slurry was developed. A batch laboratory scale photocatalytic reactor excited by an UVC lamp was built. Orange II was chosen as model contaminant. It was verified by means of optical microscopy that the operation in almost neutral conditions leads to the formation of agglomerates of TiO2 nanoparticles with characteristic sizes of tens of microns, which makes easier and more inexpensive the subsequent removal of the catalyst from the suspension. It was found that there is a linear relationship between the mean radius of the agglomerates and the catalyst concentration in the studied range. Optical propagation as a function of wavelength and ultrasound of different frequencies for different catalyst concentrations was studied. Based on the experimental results of diffuse reflectance, a scale function was proposed that links the extinction length of the radiation and the catalyst concentration, for different wavelengths of the incident radiation. It was determined that the excess ultrasonic attenuation (with respect to deionized water) depends linearly on the catalyst concentration and is inversely proportional to the square of the frequency. This makes it possible to estimate the concentration of the suspension as a linear function of the excess ultrasonic attenuation. Furthermore, it was found that the propagation speed of sound in the suspension coincides (within experimental uncertainty), with that of deionized water at the same temperature at all frequencies and concentrations studied. The reactor was modeled considering complete mixing and absence of direct photolysis of the model contaminant. These hypotheses were verified experimentally. The model takes into account the following aspects: (1) emission of radiation, (2) absorption and scattering of radiation, (3) mixing, and (4) degradation kinetics of the pollutant by photoconversion. The photoconversion kinetics was modeled using a system of differential equations, represented as an equivalent circuit. The parameters of the model were determined experimentally and a good agreement was obtained with the experimental data. From the developed model, the reactor parameters were optimized for the following criteria: (1) Conversion of the pollutant after 6 h of irradiation, (2) Specific energy consumption for 90% conversion and (3) Time for 90% conversion. For each of the criteria, the optimal values of electrical irradiation power, external radius of the annulus, and catalyst concentration were found. Finally, the model was applied to analyze the construction of a pilot scale reactor that has started.